As jóias que incorporaram a colecção de joalharia, por aquisição ou doação, constituem um lote relativamente reduzido mas, em contrapartida, extremamente significativo para o acervo, quer pela riqueza dos materiais e qualidade de execução, quer pela importância histórica. São, na grande maioria, jóias que outrora pertenceram às colecções da Casa Real, intimamente ligadas a alguns soberanos e portadoras de um forte valor simbólico.

Merece destaque, pela sua raridade e inquestionável qualidade, a aparatosa laça de rubis e diamantes, de meados do século XVIII, que terá pertencido a D. Mariana Vitória de Bourbon, mulher de D. José. Pelas mesmas razões salientam-se um par de anéis de ouro e diamantes, com miniaturas representando os príncipes D. João e D. Carlota Joaquina.

A aliança de casamento da rainha D. Maria Pia é, na sua aparente simplicidade, uma peça emblemática no seio deste núcleo, bem como o alfinete de peito, cravejado de diamantes e pérolas, que lhe foi oferecido pelo pai, Vitor Manuel II, por ocasião do seu casamento com o rei D. Luís, em 1862.

Merecedor de referência é ainda o relógio cronógrafo de bolso, em ouro e esmaltes, que a rainha D. Maria Pia ofereceu em 1905 ao médico da Casa Real, Gama Pinto, gravado com a assinatura fac-similada da própria soberana.